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武汉物数所在沸石分子筛主客体相互作用研究方面取得新进展
2014-09-10 | 编辑: | 【  】【打印】【关闭

  武汉物数所波谱与原子分子物理国家重点实验室邓风研究组在用13C-27Al NMR新方法研究沸石分子筛与吸附分子主客体相互作用方面取得新进展, 相关研究结果发表在近期美国化学会的J. Phys. Chem. Lett.(2014, 5, 3068)杂志上。

  研究催化剂活性中心与吸附分子的主客体相互作用有助于人们理解多相催化体系中反应分子的活化、反应中间体与活性中心的结合以及产物在孔道上的脱附等基础催化问题。固体1H和27Al MAS NMR是表征沸石分子筛催化剂活性中心(即酸中心)结构的常用手段, 而原位13C MAS NMR则是研究多相催化反应机理的有效方法。然而, 长期以来因受13C和27Al共振频率非常接近的限制, 人们只能分开采集13C或27Al 的NMR信号,而不能进行二者的双共振或二维异核NMR实验。

  最近, 邓风研究组与法国里尔科技大学Jean-Paul Amoureux教授课题组合作, 应用所开发的固体13C-27Al NMR新方法来研究沸石分子筛催化体系活性中心(27Al)与吸附分子(13C) 主客体相互作用模式。研究表明13C-27Al RESPDOR双共振NMR实验不仅可以用来定量测量吸附分子与活性中心之间的距离, 而且还可以定性说明两者之间相互作用的强弱;而二维13C-27Al D-HMQC NMR实验则可以给出被吸附客体分子具体与哪一种活性中心 (B酸或L酸)相结合的信息。这些方法在观测丙酮及聚合反应产物与HY分子筛B酸及L酸之间的相互作用上得到了成功的应用。

  该工作得到了国家自然科学基金委国际重大合作项目的大力支持。

 

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